據(jù)悉，中科院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所李燦團(tuán)隊在光電催化分解水制氫方面取得新進(jìn)展。團(tuán)隊受自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)，實現(xiàn)高效光電催化全分解水過程，該過程的分解水制氫效率達(dá)到4.3%，是目前文獻(xiàn)報道的最高效率。
據(jù)悉，該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調(diào)控的仿生策略，為高效人工光合體系的合理設(shè)計和組裝提供了新的思路和有效的方法。相關(guān)研究日前發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上。
自然光合作用有兩個光系統(tǒng)，即光系統(tǒng)Ⅱ和Ⅰ。自然光系統(tǒng)Ⅱ利用光能將水分子裂解，釋放電子和質(zhì)子供光合作用光反應(yīng)，而光系統(tǒng)Ⅰ則利用太陽能合成富能物質(zhì)供光合作用暗反應(yīng)。由于兩個系統(tǒng)在能量坐標(biāo)下表達(dá)出來像“Z”字形，故稱為Z機(jī)制。自然光合作用Z機(jī)制是光能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的重要途徑，可實現(xiàn)光生電荷高效分離和能量高效轉(zhuǎn)移。
此前，李燦團(tuán)隊通過模擬自然光系統(tǒng)Ⅱ中關(guān)鍵組分的重要功能，構(gòu)筑了高效的光電催化水氧化體系，發(fā)現(xiàn)部分氧化的石墨烯可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介，其功能類似于自然光系統(tǒng)Ⅱ中酪氨酸的作用。
據(jù)介紹，研究團(tuán)隊基于自然光合作用的原理，采用多媒介調(diào)控策略，成功實現(xiàn)由自然光合作用Z機(jī)制啟發(fā)的高效光電催化全分解水過程。團(tuán)隊通過將無機(jī)氧化物基光陽極，有機(jī)聚合物基光陰極與多個電荷傳輸媒介相耦合，組裝了高效的無偏壓全分解水光電化學(xué)池。研究發(fā)現(xiàn)，該體系中有機(jī)聚合物具有離散能級特性，使有機(jī)光陰極和無機(jī)光陽極的光譜吸收具有較好的互補(bǔ)性，極大地提高了太陽能的利用率。
此外，該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構(gòu)建了包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學(xué)電位梯度的驅(qū)動下，光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉(zhuǎn)移，提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復(fù)合速率，從而實現(xiàn)了高效的電荷分離和傳輸。
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