據悉,中科院院士、中科院大連化學物理研究所李燦團隊在光電催化分解水制氫方面取得新進展。團隊受自然光合作用Z機制啟發,實現高效光電催化全分解水過程,該過程的分解水制氫效率達到4.3%,是目前文獻報道的最高效率。
據悉,該研究通過使用具有匹配能級的多媒介調控的仿生策略,為高效人工光合體系的合理設計和組裝提供了新的思路和有效的方法。相關研究日前發表在《美國化學會志》上。
自然光合作用有兩個光系統,即光系統Ⅱ和Ⅰ。自然光系統Ⅱ利用光能將水分子裂解,釋放電子和質子供光合作用光反應,而光系統Ⅰ則利用太陽能合成富能物質供光合作用暗反應。由于兩個系統在能量坐標下表達出來像“Z”字形,故稱為Z機制。自然光合作用Z機制是光能轉化為化學能的重要途徑,可實現光生電荷高效分離和能量高效轉移。
此前,李燦團隊通過模擬自然光系統Ⅱ中關鍵組分的重要功能,構筑了高效的光電催化水氧化體系,發現部分氧化的石墨烯可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介,其功能類似于自然光系統Ⅱ中酪氨酸的作用。
據介紹,研究團隊基于自然光合作用的原理,采用多媒介調控策略,成功實現由自然光合作用Z機制啟發的高效光電催化全分解水過程。團隊通過將無機氧化物基光陽極,有機聚合物基光陰極與多個電荷傳輸媒介相耦合,組裝了高效的無偏壓全分解水光電化學池。研究發現,該體系中有機聚合物具有離散能級特性,使有機光陰極和無機光陽極的光譜吸收具有較好的互補性,極大地提高了太陽能的利用率。
此外,該體系在捕光材料和電子受體/供體之間構建了包含多個電荷傳輸媒介的仿生電荷傳輸鏈。在電化學電位梯度的驅動下,光生電子通過這些電荷傳輸媒介有效轉移,提高了電荷傳輸速率并降低了電荷復合速率,從而實現了高效的電荷分離和傳輸。
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