近日，中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的研究人員設(shè)計合成了一種含12個疊氮基團的新型鎳酞菁(N?NiPc)分子材料，用于構(gòu)筑單分子異質(zhì)結(jié)型雙功能電催化劑，實現(xiàn)了陰極CO?還原和陽極氧化納米聚合的優(yōu)異性能與高效集成。
利用可再生電力將CO?高效轉(zhuǎn)化為高附加值的化學品和燃料，對解決能源和環(huán)境危機具有重要的戰(zhàn)略意義。目前，電催化CO?還原存在還原電勢高、電流密度小、產(chǎn)物選擇性低等問題，阻礙了其工業(yè)化應用。開發(fā)結(jié)構(gòu)明確、高效穩(wěn)定的電催化劑是解決這些問題的關(guān)鍵。在眾多電化學CO?還原催化劑中，具有明確M-N?結(jié)構(gòu)的異相分子基催化劑表現(xiàn)出了巨大優(yōu)勢。
研究人員表示，由于N?NiPc獨特的分子結(jié)構(gòu)，通過強π-π堆積、電荷轉(zhuǎn)移作用以及共價鍵合作用，可以將N?NiPc以單分子形式錨定在碳納米管表面，實現(xiàn)了高穩(wěn)定的單分子異質(zhì)結(jié)電催化劑的構(gòu)建。這種結(jié)構(gòu)獨特的單分子異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)了活性中心的最大化利用，單分子異質(zhì)結(jié)內(nèi)的強相互作用可有效調(diào)控M-N?催化中心的電子結(jié)構(gòu)，從而實現(xiàn)出色的催化性能。
測試結(jié)果表明，制備的單分子異質(zhì)結(jié)電催化劑表現(xiàn)出100%的CO選擇性、大的電流密度、高的轉(zhuǎn)化頻率以及優(yōu)異的穩(wěn)定性。進一步研究發(fā)現(xiàn)，催化劑中豐富的疊氮基團除用于共價錨定，多余的疊氮基團還可以被原位電化學加氫衍變?yōu)樨S富的氨基基團，在M-N?活性中心周圍構(gòu)筑富氨基的特殊局域微環(huán)境，從而提高CO?的局域濃度并促進活化。
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