近期，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院焦星辰教授課題組在CO2催化轉(zhuǎn)化方面取得重要進展，研究成果“Light-Driven C-C Coupling for Targeted Synthesis of CH3COOHwith Nearly 100% Selectivityfrom CO2”在線發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition，“Selective Photoreduction of CO2 to CH4Triggered by Metal-Vacancy Pair Sites”在線發(fā)表于Nano letters。
為了滿足全球能源需求，化石燃料的過度消耗導(dǎo)致大量CO2的釋放，造成了全球變暖、酸雨、海平面上升等全球氣候變化。利用CO2作為原料生產(chǎn)有價值的碳基燃料是一種潛在的技術(shù)，可以開發(fā)新能源，同時緩解“溫室效應(yīng)”。在各種策略中，由于太陽能這一可再生能源，光催化CO2還原被認為是將CO2轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品或燃料的一種很有前途的方法，因為太陽能取之不盡、用之不竭，且光催化CO2還原通常在常溫常壓下進行，無需消耗額外能量，是一種“綠色”的策略。然而，CO2光還原過程復(fù)雜，可能產(chǎn)生的產(chǎn)物范圍廣泛。因此，設(shè)計和制備高效催化劑對光還原CO2至關(guān)重要。基于此，化學(xué)與材料工程學(xué)院焦星辰教授、陳慶霞副教授與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士合作設(shè)計了Pd摻雜的Co3O4超薄片，通過不對稱Co位點實現(xiàn)了在常溫常壓純水條件下選擇性將CO2光轉(zhuǎn)化為CH3COOH,生成速率為13.8 μmol g?1h?1且選擇性接近100%，均優(yōu)于類似條件下之前報道的單一光催化劑；以及具有金屬空位對的金屬氧化物半導(dǎo)體超薄片，通過引入氧缺陷實現(xiàn)了在常溫常壓純水條件下選擇性地將CO2光轉(zhuǎn)化為CH4，生成速率為19.14 μmol g?1h?1，電子選擇性高達94.1%，優(yōu)于類似條件下之前報道的大多數(shù)光催化劑。兩項工作從實驗/理論上分別驗證了通過構(gòu)建了由摻雜工程誘導(dǎo)的電荷不對成金屬位點進而促進C-C偶聯(lián)，提高了光還原CO2制CH3COOH的選擇性和活性，為在溫和條件下定向合成CH3COOH提供了新的見解以及通過構(gòu)建金屬?氧空位雙原子位點可以促進CO2質(zhì)子化偶聯(lián)，提高了光還原CO2制CH4的選擇性和活性，為有效地調(diào)控CO2光還原過程中的產(chǎn)物選擇性提供了新的見解。上述兩項工作分別在線發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition以及Nano letters上，江南大學(xué)化學(xué)與工程學(xué)院焦星辰教授、陳慶霞副教授為該論文的共同通訊作者。其中江南大學(xué)化工學(xué)院2022級碩士研究生丁金鈺和2023級碩士研究生杜佩津為第一項工作的共同第一作者；江南大學(xué)化工學(xué)院2022級碩士研究生吳佳聰和2022級碩士研究生范文亞為第二項工作的共同第一作者。上述研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃（2022YFA1502904），國家自然科學(xué)基金（22275178）和江南大學(xué)高層人才啟動基金等基金資助。
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