在實際應用中,水凝膠電解質仍面臨許多挑戰。從機械角度來看,柔性水系鋅離子電池(AZIBs)在日常工作中可能會發生較大的變形,包括過度拉伸、彎曲、擠壓、切割、撕裂甚至穿刺。從熱學角度來看,水凝膠電解質應具有良好的低溫耐受性,以適應寒冷的工作環境(-20~0°C)。迄今為止,人們提出了降低水凝膠電解質凝固溫度的兩種主要策略。一種方法是引入高濃度的電解質鹽(如ZnSO4和Zn(CF3SO3)2)。另一種方法是引入有機溶劑。然而,高濃度鹽的引入會極大地損害機械強度。此外,有機液體易揮發、易燃,存在安全隱患。更困難的是,提高強度將不可避免地影響離子傳輸。因此,開發一種具有優異機械性能和離子導電性的抗凍水凝膠電解質仍然是一個具有挑戰性的問題。此外,利用水凝膠電解質來穩定鋅負極和正極,以提高可逆性是非常有意義的。對于上述三個方面的水凝膠電解質優化策略,迫切需要一種簡便的方法來結合它們的優勢。
近日,南京大學化學化工學院李承輝教授團隊聯合金鐘教授團隊報道了一種超拉伸、抗疲勞、自粘和抗凍的超分子水凝膠電解質。所得的水凝膠具有高斷裂強度(185.4 kPa)、良好的韌性(1182.5 kJ m?3)、高彈性模量(95.2 kPa)、出色的斷裂應變(2650%)和抗疲勞性。這些優異的性能得益于配體與Zn2+之間動態交換的能量耗散機制。Zn(CF3SO3)2的引入還賦予了水凝膠優異的導電性(38.2 mS cm?1)、良好的粘附性(19.1 kPa)和超低的抗凍溫度(?97 °C)?;诰郾0泛妥凖X配體(Al-Hbimcp)的免浸泡水凝膠電解質實現了鋅離子的均勻沉積。全電池顯示出高容量(230.6 mAh g?1)、長循環性能(1000次循環)、高容量保留率(75.2%)、良好的耐低溫性(?40 °C)以及在180°彎曲狀態下的穩定性。此外,由抗機械變形的水凝膠組成的柔性傳感器具有高應變靈敏度(GF = 2.89)、快速響應時間(60 ms)以及抗疲勞性。相關工作以“Tough, Anti-Fatigue, Self-Adhesive, and Anti-Freezing Hydrogel Electrolytes for Dendrite-Free Flexible Zinc Ion Batteries and Strain Sensors”為題發表在最新一期的《Advanced Functional Materials》。南京大學博士研究生陳宗舉、沈天宇為論文共同第一作者,共同通訊作者為南京大學化學化工學院李承輝教授、南京大學化學化工學院金鐘教授和南京林業大學理學院羅艷龍副教授。
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