近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授高敏銳和唐凱斌課題組合作，研制了一種具有“儲液池”結(jié)構(gòu)的片狀鉍基催化劑，在酸性環(huán)境中營造了局域強(qiáng)堿微環(huán)境，抑制了析氫副反應(yīng)，促使二氧化碳向甲酸高效轉(zhuǎn)化。
在酸性介質(zhì)中，電催化二氧化碳還原可以直接制備純甲酸水溶液，被認(rèn)為是一種非常有前景的能源供應(yīng)途徑。然而，酸性介質(zhì)中析氫動力學(xué)更占優(yōu)勢，如何抑制氫氣生成，實(shí)現(xiàn)高甲酸生產(chǎn)率仍然是一個巨大挑戰(zhàn)。
該研究團(tuán)隊(duì)模擬催化劑表面的物種分布和pH值情況，發(fā)現(xiàn)“儲液池”結(jié)構(gòu)能有效富集羥基和鉀離子，使電極表面呈局域堿性。相反，顆粒狀催化劑表面的pH值很低，主要發(fā)生析氫副反應(yīng)。
電催化性能測試表明，在電位相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極為1.7伏特時，“儲液池”催化劑的甲酸法拉第效率達(dá)到最大值95.5%，而氫氣法拉第效率被抑制在3%以下。催化劑穩(wěn)定性評估表明，在總電流密度為300毫安每平方厘米時，“儲液池”結(jié)構(gòu)催化劑能穩(wěn)定法拉第效率不變，而鉍顆粒催化劑則快速失活。這些結(jié)果證明，“儲液池”結(jié)構(gòu)能抑制羥基向外擴(kuò)散和質(zhì)子向內(nèi)擴(kuò)散，在電極表面形成穩(wěn)固的局域強(qiáng)堿微環(huán)境，從而抑制氫氣生成，提高二氧化碳到甲酸的選擇性。
研究人員進(jìn)一步在超薄流動電解槽中測試“儲液池”催化劑的二氧化碳轉(zhuǎn)化性能。通過在0.5安培電流下穩(wěn)定電解50小時，研究人員最終電合成360毫升純度為4.2重量百分?jǐn)?shù)的甲酸水溶液。
該研究為解決酸性二氧化碳還原過程中嚴(yán)重的析氫副反應(yīng)難題提供了新的思路。這種“儲液池”催化劑的概念有望應(yīng)用于其他二氧化碳還原催化劑的設(shè)計(jì)，從而實(shí)現(xiàn)高附加值產(chǎn)品的高選擇性合成。
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