近日,中國科學院大連化學物理研究所吳凱豐研究員團隊在量子點光化學研究中取得新進展,實現了低毒性量子點敏化的近紅外光至可見光的上轉換,并將該體系與有機光催化融合,實現了高效快速的太陽光合成。
紅外光到可見光的上轉換在能源、醫學、國防等諸多領域具有重要意義。例如,對太陽能電池而言,上轉換能使器件有效利用陽光中大量的低能量紅外光子,顛覆性地提升太陽能轉換效率。此前報道的近紅外光敏劑普遍效率較低或含有貴金屬和有毒金屬,相對廉價環保的高效近紅外光敏劑仍然有待開發。
吳凱豐研究團隊深入系統研究了量子點敏化有機分子三線態的動力學機制,并探索了這些新機制在光子上轉換、有機光合成等領域的初步應用。在這些前期基礎之上,團隊開發了于銅銦硒(CuInSe2)基量子點,用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點,實現三線態敏化和近紅外上轉換。
團隊首先制備了ZnS包覆的Zn摻雜CuInSe2核殼量子點,有效解決了該類量子點缺陷多和穩定性差的難題。團隊在量子點表面修飾羧基化的并四苯分子作為三線態受體,并采用紅熒烯分子作為湮滅劑,構建了溶液相上轉換體系。
此外,團隊進一步將該上轉換體系與有機光催化融合,將上轉換產生的紅熒烯單線態直接用于“原位”有機氧化、還原、光聚合等反應。該設計巧妙避免了上轉換光子傳播至溶液表面所經歷的量子點重吸收損失。此外,得益于近紅外光子的有效利用和量子點的寬譜吸收特性,該上轉換—有機催化融合體系可在太陽光下高效快速運行。在室內窗臺上,幾秒內即可實現丙烯酸酯的光誘導聚合。
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