近日，中國科學院上海高等研究院孫予罕研究員和王慧研究員團隊在甲醇高效穩(wěn)定制氫研究中取得重要進展。
氫能源作為一種清潔、高效和零碳的二次能源被認為是未來清潔能源研究發(fā)展的方向。但氫氣易燃易爆的特性使其安全儲藏和運輸并不容易，利用液態(tài)有機氫載體如甲醇等可通過蒸汽重整技術(shù)原位釋放氫氣，為解決氫的儲存和運輸問題提供一種可行的方案。
鉑(Pt)基催化劑是甲醇重整制氫反應中最具潛力的催化體系之一。傳統(tǒng)負載型Pt基催化劑的活性不高且易燒結(jié)失活，將金屬物種封裝到S-1分子篩中被認為是提高穩(wěn)定性的一種有效手段。同時，作為Pt基催化劑常見的助劑，堿金屬鉀通常影響催化劑表面中間體和反應途徑從而影響催化性能。而堿助劑改性的Pt基催化劑表面往往同時存在Pt?和Pt〥?物種。在真實反應條件下，Pt基催化劑的真正活性位點和催化途徑在以往的研究中尚未明確。
研究團隊構(gòu)筑了一系列限域在S-1分子篩骨架中的堿金屬鉀改性Pt基催化劑用于甲醇水蒸氣重整制氫。結(jié)果表明，該催化劑表現(xiàn)出非凡的活性與抗燒結(jié)性能。多種先進表征結(jié)果顯示，S-1分子篩骨架有效阻止了Pt物種的聚集失活，鉀物種的加入顯著改變鉑顆粒的大小。控制實驗和機理研究表明，甲醇優(yōu)先地吸附在Pt?位點上，形成甲醛和甲酸甲酯，繼而甲醛在Pt?位點立即分解為一氧化碳和氫氣。而在Pt〥?位點上，水分子對甲酸甲酯的親核攻擊產(chǎn)生甲酸，進一步分解為氫氣和二氧化碳。
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