近日，中科院青島生物能源與過程研究所王光輝研究員團隊開發(fā)了一類碳摻雜且顆粒尺寸可控的NiCx新型催化劑。這類催化劑在生物質(zhì)基羰基化合物還原胺化制備伯胺和亞胺的反應中，表現(xiàn)出優(yōu)異的活性、選擇性以及穩(wěn)定性，具有良好的工業(yè)化應用前景。
伯胺和亞胺是重要的有機化工原料，在生產(chǎn)合成樹脂及塑料、吸附劑、染料、香料、藥物和化妝品等領(lǐng)域具有廣泛的應用價值。近年來，過渡金屬基非均相催化劑被大量應用于還原胺化反應中，引起人們的廣泛關(guān)注。但是，在還原胺化腐蝕性的反應環(huán)境中，金屬基催化劑的穩(wěn)定性較差。因此，如何提高金屬基催化劑在還原胺化反應中的穩(wěn)定性仍存在挑戰(zhàn)。
為解決上述問題，該研究團隊以聚合物球為還原劑、碳源和尺寸控制劑，首先在聚合物表面原位生長類水滑石基前驅(qū)體，隨后采用惰性氣氛中焙燒自還原的方法實現(xiàn)NiCx新型催化劑的合成，并在合成過程中通過調(diào)變聚合物的量，制備了顆粒尺寸分別為7.5納米 (NiAl-10)和47.5納米(NiAl-5)的兩種催化劑，并證明通過改變催化劑的顆粒尺寸，可以實現(xiàn)伯胺和亞胺選擇性的定向調(diào)控。
此外，由于催化劑表面NiCx的形成，NiAl-10和NiAl-5催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，而且循環(huán)過程中伯胺和亞胺的選擇性均始終大于99%。此外，NiAl-10和NiAl-5催化劑及還原胺化體系對于多種羰基化合物的還原胺化反應均表現(xiàn)出優(yōu)異性能，具有良好的工業(yè)化應用前景。
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