金屬鹵化物鈣鈦礦材料被認為是最有前途的半導(dǎo)體材料之一，在發(fā)光二極管(LED)、太陽能電池和激光器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。在鈣鈦礦光電器件領(lǐng)域，引入添加劑進行缺陷鈍化(如鈍化空位缺陷：類似于一個晶體上有一些缺失的部分，添加劑分子可以進行填補)是實現(xiàn)高質(zhì)量鈣鈦礦材料的有效策略，然而目前關(guān)于添加劑對鈣鈦礦晶體形成過程的影響還缺乏深入的理解。日前，南京工業(yè)大學(xué)黃維院士和王建浦教授、王娜娜教授團隊基于對添加劑誘導(dǎo)結(jié)晶過程的研究，設(shè)計出具有氨基和羧基雙官能團的新型添加劑分子，制備的近紅外鈣鈦礦LED器件外量子效率(電轉(zhuǎn)化成光的量子效率)達到22.2%，刷新了近紅外鈣鈦礦LED的效率紀錄。研究成果近日刊登在《自然?通訊》。
針對關(guān)于添加劑如何誘導(dǎo)鈣鈦礦材料形成高質(zhì)量晶體尚不清晰的現(xiàn)狀，該研究團隊通過研究發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦的結(jié)晶過程是由添加劑與前驅(qū)體溶液中的甲酰胺碘(FAI)相互作用決定的。
“含氨基(-NH?)的添加劑能與FAI形成中間結(jié)構(gòu)，使前驅(qū)體中游離的FAI耗盡，這將有利于溶液法制備薄膜初期從溶液表面垂直向下生長鈣鈦礦晶體，最終在退火過程中(也就是高溫加熱過程中使薄膜中的液體揮發(fā)掉的過程)，形成結(jié)晶性高、晶界少的垂直取向鈣鈦礦晶體。” 王娜娜教授說，相反，與甲酰胺碘相互作用較弱的添加劑，如羧基分子，對結(jié)晶過程的影響較小，主要是鈍化鹵化物空位的缺陷，填補晶體上一些缺失的部位。
基于這一認識，研究人員設(shè)計了具有氨基和羧基雙官能團的新型添加劑分子，制備的近紅外鈣鈦礦LED器件，外量子效率達到22.2%，再次刷新了鈣鈦礦LED的效率紀錄。“通過加入一種新型的多功能添加劑，來控制結(jié)晶過程，填補晶體上的各種缺陷，從而大大提高了器件效率。” 論文第一作者朱琳博士表示。
更重要的是，這項研究還給出了一種添加劑篩選的普適性方法，對實現(xiàn)高性能鈣鈦礦光電器件具有重要意義，“我們的研究表明，以后選擇添加劑，一方面需要具有可以鈍化缺陷的官能團，另一方面需要具有類似氨基的官能團使鈣鈦礦晶體垂直取向生長，這樣才可以使晶體生長的質(zhì)量更高。” 王建浦教授表示。
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