- 南京大學(xué)丁夢寧課題組JACS：異雙原子位點(diǎn)氫原子轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)高效高穩(wěn)定性的硝基芳烴電還原制芳基胺
- 發(fā)布日期：2025-10-23
近日，南京大學(xué)丁夢寧課題組和胡茜茜課題組合作，通過對表面微動力學(xué)路徑的精準(zhǔn)合理設(shè)計(jì)，設(shè)計(jì)了一種異質(zhì)雙原子位點(diǎn)催化劑，實(shí)現(xiàn)了高效高穩(wěn)定性的硝基芳烴電還原制芳基胺。該工作發(fā)表在JACS期刊上，化學(xué)化工學(xué)院2022級直博生冉攀，博士后衛(wèi)奮飛為該工作的共同第一作者。
芳香胺廣泛用于制藥、染料、樹脂和化學(xué)中間體的生產(chǎn)，是世界上消費(fèi)量最大的化學(xué)品之一，例如苯胺的生產(chǎn)量在2023年約為785萬噸，且預(yù)計(jì)到2031年，苯胺衍生物的全球市場將達(dá)到110億美元。當(dāng)前芳香胺的工業(yè)制造主要來自硝基芳烴直接或間接催化化學(xué)還原進(jìn)行生產(chǎn)。傳統(tǒng)的化學(xué)還原方法使用金屬作為還原劑（如鐵、鋅或錫），但面臨著高成本和嚴(yán)重的污染問題，熱催化氫化則使用強(qiáng)還原劑（如N2H4、NaBH4、CO或H2），反應(yīng)在高溫高壓下進(jìn)行，導(dǎo)致能效高、二氧化碳排放且可能引發(fā)氫氣爆炸。因此，迫切需要基于可再生能源的更環(huán)保、更高效、更安全的綠色制造策略用于芳香胺可持續(xù)制造，其中通過電催化選擇性還原硝基芳烴生產(chǎn)芳香胺，是具有巨大的實(shí)際應(yīng)用和經(jīng)濟(jì)潛力的策略。其獨(dú)特的優(yōu)勢包括溫和的反應(yīng)條件且利用水作為綠色/安全的氫源。盡管大量研究使得催化劑性能有所進(jìn)展，但其工業(yè)應(yīng)用仍受限，原因在于催化劑穩(wěn)定性差（<200小時）、反應(yīng)速率低（電流密度<100 mA·cm-2）、反應(yīng)條件的耐受性差（電位和/或pH的操作范圍狹窄）以及底物適應(yīng)性差（對進(jìn)一步生產(chǎn)藥物分子不利）等問題。
為解決上述問題問題，南京大學(xué)丁夢寧課題組和胡茜茜課題組合作，通過對表面微動力學(xué)路徑的精準(zhǔn)合理設(shè)計(jì)，設(shè)計(jì)了一種異質(zhì)雙原子位點(diǎn)催化劑，實(shí)現(xiàn)了高效高穩(wěn)定性的硝基芳烴電還原制芳基胺。該工作發(fā)表在JACS期刊上，題為《Efficient, Versatile, and Durable Electrocatalytic Nitroaromatic-to-Arylamine Reduction via Heteroatom-Site Hydrogen-Atom Transfer》。化學(xué)化工學(xué)院2022級直博生冉攀，博士后衛(wèi)奮飛為該工作的共同第一作者。
