甲烷干重整（DRM）反應(yīng)是實現(xiàn)溫室氣體甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）高效轉(zhuǎn)化為合成氣（CO + H2）的重要途徑，產(chǎn)物合成氣可用于生產(chǎn)多種優(yōu)質(zhì)燃料和高價值的化工產(chǎn)品。傳統(tǒng)的鎳基催化劑在高溫反應(yīng)條件下（大于800°C）容易發(fā)生金屬納米粒子燒結(jié)和積炭，導(dǎo)致穩(wěn)定性較差。為此，本文提出一種簡單而有效的干重整催化劑設(shè)計策略。首先利用Stober法合成直徑約為250-300nm的球形SiO2，然后采用靜電吸附法將尺寸約為1.5nm的超細CeO2納米團簇均勻分散在SiO2表面，最后采用傳統(tǒng)的浸漬法將尺寸約為25-30nm的鎳納米粒子負載到超細CeO2納米島修飾的球形SiO2載體表面，進而獲得具有高活性、超穩(wěn)定的鎳基干重整反應(yīng)催化劑。設(shè)計這種模型結(jié)構(gòu)的催化劑具有如下優(yōu)勢：（1）催化劑中較大尺寸的鎳納米顆粒有利于抑制其在反應(yīng)過程中燒結(jié)。（2）更重要的是，超細CeO2納米島通過與Ni納米粒子之間可控電子轉(zhuǎn)移，實現(xiàn)對CH4的可控活化。可控電子轉(zhuǎn)移可以通過控制SiO2表面CeO2納米島的濃度來實現(xiàn)。（3）同時，這些高度配位不飽和CeO2納米島的引入，通過Ni向CeO2傳遞電子或載體表面豐富的CeO2氧空位極大地促進CO2的吸附與活化，加速催化劑表面CH4裂解產(chǎn)生的碳物種的消除。這種納米島上活化生成的“活性氧”物種能有效緩解Ni金屬表面活性位點的氧化失活，同時有效提高碳物種消除能力。此外，帶正電荷的超細CeO2納米島實現(xiàn)了對SiO2載體表面Si-OH負電荷的覆蓋，進而通過“疏碳效應(yīng)”，調(diào)控催化劑積碳的類型與落位，抑制了積碳對Ni活性位點的覆蓋。
這一成果近期以題為“Strong activity-based volcano-type relationship for dry reforming of methane through modulating Ni-CeO2 interaction over Ni/CeO2-SiO2 catalysts”發(fā)表在Chem Catalysis期刊上。上述工作得到國家自然科學(xué)基金面上項目（22379053，21878127）等項目的資助。第一作者：李玉峰、李真薇 通訊作者：劉小浩 通訊單位：江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院。
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