近日，南京大學化學化工學院李承輝教授團隊聯(lián)合金鐘教授團隊在化學類頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）發(fā)表了題為“金屬有機-配位增強的金屬聚合物電解質助力寬溫域固態(tài)鋰金屬電池（Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries）”的研究論文。南京大學化學化工學院為唯一單位，李承輝教授和金鐘教授為論文的共同通訊作者，南京大學副研究員趙培臣和博士研究生王耀達為論文共同第一作者。
鋰金屬陽極（LMAs）具有超高的理論容量（3860 mAh g-1或2061 mAh cm-3）和超低的氧化還原電化學電位（-3.04 V vs標準氫電極）。然而，LMAs的實際應用面臨著與商業(yè)液體電解質相容性差的巨大挑戰(zhàn)。為了克服LMAs的棘手問題，采用固態(tài)電解質（SSE）取代液體電解質已經(jīng)成為一種有希望的解決方案。現(xiàn)有的無機陶瓷電解質（ICEs）、固態(tài)聚合物電解質（SPE）以及復合聚合物電解質（CPE）面臨著同時滿足機械強度與柔韌性、高熱穩(wěn)定性、低玻璃化轉變溫度（Tg）、高離子電導率、高鋰離子遷移數(shù)和寬電化學穩(wěn)定窗口（ESW）等理想特性的挑戰(zhàn)。這些材料往往難以在所有這些關鍵性能指標上達到均衡，限制了它們在高性能全固態(tài)鋰金屬電池（LMBs）中的應用潛力。
用配位鍵交聯(lián)高分子材料有兩大優(yōu)點。一是配位鍵的動態(tài)性能賦予高分子材料自適應、自修復、可回收等動態(tài)性質；二是金屬離子的功能性能賦予高分子材料發(fā)光、磁性、介電、催化等各種特殊的功能。因此，本研究基于動態(tài)配位鍵利用鉬（Mo）槳輪配合物作為四齒連接體，在分子水平上連接有機和無機組分，并合成了一種結構新穎的金屬聚合物。基于這種金屬聚合物與LiFSI復合，獲得了一種在室溫條件下具有高離子電導率（0.712 mS cm-1）、高離子遷移數(shù)（= 0.625）及較寬的電化學穩(wěn)定性窗口（＞5v）的金屬-有機配位增強的聚合物電解質（MPE），用于構建高性能的全固態(tài)鋰金屬電池（LMBs）。金屬聚合物中的Mo≡Mo單元存在配位不飽和位點可以有效地吸附雙（氟磺酰基）亞胺陰離子（FSI-），促進Li鹽的解離，釋放出更多的自由Li+，還可以促進FSI-的分解。這些特征有利于提高離子電導率，增加鋰離子遷移數(shù)，構建固體電解質界面層。此外，動態(tài)金屬-有機配位鍵賦予MPE可再加工性和自修復能力，使其能夠適應電極體積變化并保持良好的界面接觸。這一策略利用金屬-有機配位策略避免了現(xiàn)有CPE的缺點，突破了以往聚合物電解質設計策略的局限性。
據(jù)悉，該研究得到了國家自然科學基金、中央高校基礎科研經(jīng)費等基金的支持。
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