環氧化合物作為重要的化工中間體，廣泛應用于溶劑、樹脂、塑料和涂料等多種精細化學品和功能材料的工業生產。其中，乙烯氧化物、丙烯氧化物、環氧環己烷和苯乙烯氧化物等關鍵環氧化合物是合成表面活性劑、殺蟲劑、環氧樹脂、藥物和香料等的重要前體。因此，烯烴環氧化反應被視為化學、石油化工和材料科學領域的基礎反應之一。然而，目前工業上環氧化合物的生產主要依賴于氯醇法和有氧/過氧化物氧化法，通常需要苛刻的反應條件，例如高溫高壓，并存在能耗高、成本高和安全風險等問題。此外，這些方法依賴于不可再生的化石原料，產生大量的碳排放，不利于環境可持續發展。現有的氧化方法也存在烯烴適用范圍有限的問題，尤其是熱催化環氧化策略在應用于環狀和直鏈烯烴時效率較低。因此，開發一種高效、綠色、由可再生能源驅動、反應物兼容性優異的通用烯烴環氧化新策略，對于滿足可持續工業發展和綠色化學制造的需求至關重要。
基于電化學的選擇性氧化策略通過使用可再生電力生產所需的化學物質，成為傳統烯烴環氧化方法的有力替代。其獨特的優勢包括溫和的反應條件、優良的能量效率以及使用水作為綠色氧源。盡管對環辛烯的直接電氧化環氧化已在二氧化錳（MnO2）和氧化釕（RuO2）上系統研究，但對脂肪烯烴（如環己烯）的直接電氧化面臨顯著挑戰，主要由于其惰性的C=C鍵和在電極表面的弱吸附特性，導致電氧化過電位極高、轉化率、選擇性和法拉第效率較低。通過氧化還原介質可在一定程度上激活C=C鍵，實現氣態低碳烯烴或共軛烯烴的活化，但氧化還原介質活化能力較弱使得該策略在絕大多數液相非活化烯烴的環氧化中仍存在低電流密度的問題，而進一步使用活化能力更強的自由基等氧化介質則又會導致選擇性和法拉第效率的嚴重降低，這主要是由于整個復雜電催化過程中的高能自由基具有不可控性。
為解決惰性鍵化合物的高效活化（活性）與高能物種參與下的復雜化學反應路徑可控性（選擇性）之間的根本矛盾，南京大學丁夢寧課題組發展了一種“自由基表面動力學限域”調控策略，在電極表面產生高活性物種的同時精準配置微觀反應途徑，實現了適用于多種液態烯烴的高效高選擇性綠色電催化環氧化通用方法。該工作發表在Nature Communications期刊上，題為《Universal high-efficiency electrocatalytic olefin epoxidation via a surface-confined radical promotion》。
該研究工作得到了國家自然科學基金、中央高校科研經費、介觀化學教育部重點實驗室及生命分析化學國家重點實驗室的支持。
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