雖然無負極鋰金屬電池(AFLMB)具有高能量密度和結(jié)構(gòu)簡單的優(yōu)點，但是鋰在銅箔上較低的沉積剝離可逆性限制了它的進一步應(yīng)用。一方面，鋰在銅箔上的不均勻沉積極易導(dǎo)致枝晶的生長，在降低電池庫侖效率的同時，也帶來了刺穿隔膜的風(fēng)險，這會導(dǎo)致嚴重的安全隱患。另一方面，枝晶所提供的高比表面積會加速電解液的分解，在長期循環(huán)中這些電解質(zhì)分解產(chǎn)物會鈍化電極，導(dǎo)致電池損壞。因此，實現(xiàn)AFLMB的前提之一是最大限度地提高鋰沉積/剝離的可逆性和在銅集流體上的利用率。
為了實現(xiàn)這一目標，人們付出了很大努力來預(yù)處理銅集流體，以期達到改善親鋰性并優(yōu)化鋰初始沉積形態(tài)的目的。在最近報道的工作中，通過金屬有機框架（MOF）功能層修飾銅集流體這一方案得到了廣泛關(guān)注。得益于MOF獨特的親鋰性，這些基于MOF功能層的AFLMB均表現(xiàn)出了顯著的性能提升。但是從MOF的角度看，這背后似乎還有很大的提升空間。大多數(shù)MOF功能層的構(gòu)筑依賴PVDF和PTFE等粘結(jié)劑的使用，這些粘結(jié)劑會附著在MOF表面覆蓋活性位點并降低其功能性。但問題是，如果不使用粘結(jié)劑則很難在銅箔表面構(gòu)筑一層完全致密的MOF膜層。這會導(dǎo)致鋰離子從MOF的縫隙處沉積到銅箔表面，繼而引起枝晶的生長。因此，有礙于MOF膜層的致密性問題以及粘結(jié)劑的大量使用，現(xiàn)有的MOF功能層方案并不能理想地100%發(fā)揮MOF的作用。
MOF多晶膜是近年來快速發(fā)展的技術(shù)，主要應(yīng)用于氣體分離和水處理等研究領(lǐng)域。由于要同時保證膜層的致密性和選擇性，因此MOF多晶膜主要采用外延生長的制備方案，這擯棄了粘結(jié)劑的使用并同時保證了多晶層的完整。在這項工作中，張校剛團隊將MOF多晶膜技術(shù)引入AFLMB的銅集流體修飾中。通過原位外延生長在銅集流體表面構(gòu)筑了一層基于HKUST-1的MOF多晶膜（HKUST-1M@Cu）。由于無粘結(jié)劑的特點，HKUST-1的活性晶面和親鋰位點被完全暴露出來，MOF對于引導(dǎo)鋰沉積的優(yōu)勢被完全體現(xiàn)。在鋰的初始沉積時，小部分鋰被HKUST-1（002）晶面捕獲形成富鋰MOF膜層，該行為可以顯著降低成核過電勢并提升鋰沉積質(zhì)量，為后續(xù)鋰離子的沉積提供了一個優(yōu)秀的平臺。得益于MOF多晶膜的優(yōu)勢，基于LFP的LMB表現(xiàn)出了優(yōu)秀的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。該文章發(fā)表在國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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