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江南大學(xué)杜明亮ACS Nano：雙原子催化劑的熵工程中間合成策略
  發(fā)布日期：2024-08-07

盡管雙單原子催化劑 (DSACs) 具有巨大的潛力，但其合成過程中的復(fù)雜性、穩(wěn)定性、純度和可擴(kuò)展性仍然是當(dāng)前研究中的主要關(guān)注點(diǎn)。為了解決這些問題，江南大學(xué)杜明亮教授課題組提出了一種通用策略，稱為“熵工程中間合成雙單原子化合物” (EEMIS-DSAC)，該策略精心設(shè)計(jì)以生產(chǎn)多種DSACs，有效解決上述問題。我們的策略結(jié)合了自下而上和自上而下兩種范式的優(yōu)點(diǎn)，提出了一種優(yōu)化催化劑結(jié)構(gòu)的新見解。所制備的DSACs在硝酸鹽還原反應(yīng) (NO3RR)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。

雙單原子催化劑 (DSACs) 已成為催化領(lǐng)域的焦點(diǎn)，由于其優(yōu)異的性能和應(yīng)用潛力而廣受關(guān)注。DSACs 通過在單一載體上均勻分散兩種不同的金屬原子，不僅繼承了單原子催化劑 (SACs) 的高活性和高選擇性，還通過兩種金屬原子之間的協(xié)同作用進(jìn)一步提升了催化性能。然而，盡管 DSACs 具有巨大潛力，但其合成過程中仍面臨關(guān)鍵挑戰(zhàn)。首先，當(dāng)前的合成方法通常復(fù)雜且昂貴，限制了其在工業(yè)應(yīng)用中的廣泛采用。其次，DSACs 的穩(wěn)定性問題，特別是催化反應(yīng)中的失活現(xiàn)象，成為其長期穩(wěn)定應(yīng)用的主要障礙。此外，催化劑的純度問題也不容忽視，因?yàn)槿魏坞s質(zhì)或團(tuán)簇結(jié)構(gòu)都會(huì)對其性能和活性產(chǎn)生不利影響。最后，大多數(shù)現(xiàn)有的合成方法都是針對特定金屬和基底材料定制的，這大大限制了 DSACs 的可擴(kuò)展性和廣泛應(yīng)用。因此，為了充分利用 DSACs 的優(yōu)勢，必須解決這些挑戰(zhàn)，優(yōu)化合成技術(shù)，開發(fā)更通用和高效的合成方法。

在 SACs 合成領(lǐng)域，主要有兩種策略——自上而下和自下而上——每種策略都有其固有的挑戰(zhàn)和局限性。自上而下的方法通常從較大的金屬結(jié)構(gòu)（如納米粒子或納米簇）開始，采用電化學(xué)蝕刻或熱處理等方法將其逐步分解為單個(gè)原子。這種方法的主要挑戰(zhàn)是需要精確控制，以防止不完全或過度分解，從而影響催化劑的穩(wěn)定性和活性。另一方面，自下而上的策略從金屬離子或有機(jī)金屬化合物開始，通過化學(xué)或物理方法逐步構(gòu)建到單原子水平。這種方法的缺點(diǎn)包括需要多步驟程序和復(fù)雜控制，并且可能涉及使用潛在的有毒、昂貴或環(huán)境不友好的化學(xué)試劑。總之，這兩種策略在材料穩(wěn)定性、產(chǎn)品純度、環(huán)境影響、時(shí)間效率和可擴(kuò)展性方面都面臨固有挑戰(zhàn)。

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