氨（NH3）是一種無碳能源載體和有前景的儲能介質。它擁有17.6%的高重量氫密度、4.32 kWh L-1的高能量密度和適中的液化點。此外，NH3是全球產量第二多的化學品，這得益于其在農業和工業制造業中的廣泛應用。每年，使用傳統的Haber-Bosch工藝從N2和H2中生產超過2億噸NH3，該工藝需要高溫（400～550°C）和高壓（150～350atm）。然而，這一過程不僅消耗了大量的能源（占全球能源產量的2%），而且由于使用天然氣重整來產生所需的H2，也導致了大規模的二氧化碳排放。為了可持續地生產NH3，研究人員提出了電催化N2還原反應（NRR）。該方法旨在促進在環境壓力和室溫下從N2和H2O生產NH3。然而，N2分子由于其941 kJ mol-1的極高離解能和N2在水性電解質中的低溶解度而帶來了挑戰。這些因素導致較低的NH3產率和法拉第效率（FE）。為了以可持續的方式促進氨合成，電催化硝酸鹽還原反應提供了一種替代和有吸引力的途徑。這種方法有幾個顯著的優點。首先，由于在溫和條件下N—O鍵的離解能（204 kJ mol-1）要低得多，NO3-的加氫脫氧需要更低的能量勢壘。其次，硝酸鹽在水性電解質中的較高溶解度解決了傳質問題。第三，硝酸鹽來源在自然界中很普遍。第四，硝石礦（主要在智利和中國吐魯番盆地）廣泛而豐富的硝酸鹽儲量進一步支持了通過電力驅動的硝酸鹽還原法大規模生產氨的潛力。考慮到這些優勢，電化學硝酸鹽還原是一種有前景的綠色、可持續和可靠的方法，具有顯著的原子經濟性，能夠將廢物轉化為有價值的資源，并減少化肥制造的碳足跡。
電催化硝酸鹽還原反應（NITRR）在凈化廢水和生產有價值的氨（NH3）方面具有巨大的前景。然而，缺乏有效的電催化劑阻礙了從NITRR合成高選擇性NH3的實現。為了解決這一問題，南京大學金鐘教授、馬晶教授聯合南京理工大學蘇劍教授團隊設計了兩種基于鈷團簇的多核配位聚合物{[Co2（TCPPDA）（H2O）5]·（H2O）9（DMF）}和{Co1.5（TCPPDA）[（CH3）2NH2]·（H2O）6（DMF）2}（命名為NJUZ-2和NJUZ-3）的設計和合成，它們具有不同的配位環境，明確的孔隙率、高密度催化位點、有效的傳質通道和納米限域的化學環境。得益于其獨特的多核金屬有機配位框架結構，NJUZ-2和NJUZ-3對NITRR表現出優異的催化活性。進一步的實驗分析結合理論計算表明NITRR活性的顯著增強歸因于NO3-在催化劑表面的優先吸附和*NO3和*NO2中間體加氫所需的能量輸入的降低。該研究以題為“Polynuclear Cobalt Cluster-Based Coordination Polymers for Efficient Nitrate-to-Ammonia Electroreduction”的論文發表在最新一期《Journal of the American Chemical Society》上。
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