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江南大學(xué)董玉明/清華大學(xué)朱永法《自然?通訊》：聚酰亞胺氣凝膠新路徑高效光合成雙氧水
  發(fā)布日期：2024-07-03

如何繞過傳統(tǒng)的雙電子氧還原途徑仍然是提高H2O2光合作用效率的一個(gè)重要問題。利用氧化還原中間體是實(shí)現(xiàn)優(yōu)異光催化活性的一種有前途的方法。在這里，江南大學(xué)董玉明、清華大學(xué)朱永法合作設(shè)計(jì)了一種具有光還原羰基的聚酰亞胺氣凝膠，作為新型的光催化劑制H2O2。在光激發(fā)下，光催化劑表面的羰基被還原，形成陰離子自由基中間體。生成的中間體被O2氧化生成H2O2，隨后恢復(fù)羰基初始狀態(tài)，完成光催化氧化還原循環(huán)。自由基陰離子介導(dǎo)的光催化氧化還原循環(huán)新途徑，不僅促進(jìn)了氧的吸附，而且降低了O2還原反應(yīng)生成H2O2的能壘。實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率為0.92%，在420±10 nm處的表觀量子效率為14.28%。此外，進(jìn)一步證明其宏觀結(jié)構(gòu)光催化劑實(shí)際應(yīng)用的價(jià)值，面積為0.5平方米的自支撐聚酰亞胺氣凝膠暴露于自然光照6小時(shí)，光合成H2O2能力可達(dá)34.3 mmol m2。相關(guān)論文以“A photocatalytic redox cycle over a polyimide catalyst drives efficient solar-to-H2O2 conversion”為題，發(fā)表在Nature Communications。

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