水系鋅離子電池（ZIBs）因其資源豐富、環境友好、安全性高等優點備受關注，被視為下一代大規模儲能技術強有力的競爭者。其中，鋅金屬具有高理論比容量和低氧化還原電位等優點，是一種極具潛力的水系ZIBs負極材料，然而，鋅金屬負極表面不可控的枝晶生長和嚴重的副反應（腐蝕、析氫等）極大阻礙了ZIBs的發展和實際應用。研究證實，鋅負極界面處的離子分布不均、電池循環過程中電解質pH的變化以及負極表面不規則副產物的生成是導致上述問題的主要原因。構建人工界面保護層以修飾鋅金屬表面是解決枝晶形成和界面副反應的有效方法，人工界面層阻斷了電極與電解質的直接接觸，從而在一定程度上提高了鋅負極的循環穩定性。然而，大多數保護層中Zn2+的遷移路徑主要依賴于隨機和不規則裂紋或堆積形成的孔隙。因此，為了實現高穩定性的鋅負極，迫切需要探索一種高孔隙率的多功能界面保護層，可以同步調控Zn2+遷移動力學和電解質pH。
基于此，江南大學劉天西教授團隊提出了一種功能氣凝膠驅動Zn2+遷移行為和電解質pH同步調控策略，以解決由于電解質微環境變化、鋅沉積不受控制以及水與鋅負極過度接觸而導致鋅負極衰退的棘手問題。基于層級界面層對界面Zn2+遷移行為和電解質pH緩沖的同步調控，LAG@Zn負極表現出無枝晶和無腐蝕的循環可逆性，Zn/MnO2全電池也表現出良好的循環穩定性和高Zn利用率下的高容量保持率。其成果以題為“Functional Aerogel Driven Synchronous Modulation of Zn2+ Interfacial Migration Behavior and Electrolyte Microenvironment Enables Highly Reversible Zn Anodes”在國際知名期刊Adv. Funct. Mater.上發表。
研究亮點
· 提出了一種功能氣凝膠驅動Zn2+界面遷移行為和電解質微環境同步調控新策略，從而實現了高度可逆的鋅金屬負極。
· 電鍍過程中，由LAG衍生自發形成了一種獨特的層級界面層（HIL），其中原位生成的高離子傳導ZHS層協同LAG獨特的氣凝膠結構，同時促進了界面Zn2+遷移動力學和離子通量的均勻化。
· 原位氣相色譜結果證實，弱堿性LAG的微溶特性可以同步調節Zn負極表面電解質的pH微環境，從而有效抑制了鋅負極自腐蝕和析氫反應的發生。
· 由LAG層修飾的Zn負極表現出良好的循環可逆性和倍率性能，高負載LAG@Zn/MnO2全電池在高Zn利用率條件下表現出可觀的電化學性能。
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