木質(zhì)素精煉——碳碳鍵斷裂。
木材由碳水化合物（最多占 70%）和木質(zhì)素（最多占 30%）組成。要實現(xiàn)木材生物精煉，必須對碳水化合物和木質(zhì)素進行估值。將木材碳水化合物轉(zhuǎn)化為紙漿和紙張等產(chǎn)品的價值已得到公認，而木質(zhì)素盡管是非常理想的芳香族化合物來源，但目前在這些行業(yè)中的價值卻很低。在過去十年中，人們一直在努力開發(fā)除紙漿之外的木質(zhì)素價值化方法，這種方法被稱為 "木質(zhì)素優(yōu)先方法 "。
鑒于此，埃因霍芬理工大學Emiel J. M. Hensen教授、駱治成博士 （現(xiàn)為東南大學研究員）和東南大學肖睿教授合作報告了木質(zhì)素中的C-C鍵在最初破壞易變C-O鍵時的斷裂情況，其單環(huán)烴產(chǎn)量比以前報告的高出一個數(shù)量級。鉑（脫）氫化功能的使用導致烯烴基團靠近難處理的C-C鍵，這些烯烴基團可以在沸石布氏酸位點上發(fā)生β裂解。在證實這種方法可以選擇性地裂解木質(zhì)素骨架中常見的C-C鍵（5-5′、β-1′、β-5′和β-β′）之后，作者展示了這種方法在各種代表性木質(zhì)素價值化中的實用性。技術經(jīng)濟分析表明，該方法有望用于生產(chǎn)汽油和噴氣燃料范圍內(nèi)的環(huán)烷烴和芳烴，而生命周期評估則證實了其在二氧化碳中性燃料生產(chǎn)方面的潛力。相關研究成果以題“Carbon–carbon bond cleavage for a lignin refinery”發(fā)表在《Nature Chemical Engineering》上。
這項研究為C-C鍵斷裂開辟了新途徑，可應用于木質(zhì)素以外的基材，例如塑料。特別值得注意的是，作者巧妙地發(fā)現(xiàn)了生成含有C=C鍵的中間體的必要脫氫步驟，以及催化劑的布朗斯臺德酸位點的存在，以促進導致鍵斷裂的事件。這導致收益率高于之前的報告。
雖然這項工作極大地推進了該領域的發(fā)展，但它也帶來了需要進一步研究的問題。作者對5-5'模型化合物的裂解機制進行了徹底的實驗和計算研究；然而，β-5'、β-β'和β-1'基序的轉(zhuǎn)化機制并未被涵蓋。由于這些模型產(chǎn)生了更復雜的產(chǎn)品混合物，此類研究將有助于進一步提高該過程的選擇性。一種潛在的策略是研究不同形態(tài)的沸石，這可以通過擇形催化提高產(chǎn)品選擇性。該方法的另一個限制是工業(yè)木質(zhì)素的產(chǎn)率仍然相對較低。需要對這些木質(zhì)素來源的結(jié)構(gòu)-反應性關系進行進一步研究。
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