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南京工業(yè)大學(xué)郭凱團(tuán)隊(duì)Macromolecules封面文章：堿金屬離子控制大環(huán)碳酸酯開(kāi)環(huán)聚合動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)行為
  發(fā)布日期：2023-09-21

開(kāi)環(huán)聚合是制備聚合物的重要方法，近年來(lái)在可循環(huán)聚合物領(lǐng)域備受矚目。其中，通過(guò)設(shè)計(jì)催化體系從動(dòng)力學(xué)角度實(shí)現(xiàn)高效聚合是目前的主要策略。但是單體在給定的聚合條件（例如濃度，溶劑等）下，聚合的熱力學(xué)行為卻無(wú)法被催化體系改變，這主要是因?yàn)閱误w分子中原子之間的夾角，二面角等無(wú)法改變。因此，如何從聚合熱力學(xué)角度調(diào)控聚合行為是目前開(kāi)環(huán)聚合領(lǐng)域的挑戰(zhàn)之一。

近日，南京工業(yè)大學(xué)郭凱教授團(tuán)隊(duì)青年教師黃金與南京工業(yè)大學(xué)趙 莉莉教授合作，受冠醚與堿金屬配位作用啟發(fā)，提出堿金屬離子調(diào)控聚合熱力學(xué)行為的策略，實(shí)現(xiàn)大環(huán)碳酸酯的聚合熱力學(xué)由熵驅(qū)動(dòng)（ΔSp-driven）轉(zhuǎn)為焓驅(qū)動(dòng)（ΔHp-driven）。通過(guò)添加堿金屬離子，將乙烯氧基取代大環(huán)碳酸酯單體的表觀聚合速率常數(shù)（kobs）提高120-270倍。作者通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算（DFT）的方式研究聚合機(jī)制。相關(guān)成果以“Understanding Alkali Cation-Assisted Ring-Opening Polymerization of Macrocyclic Carbonate: Kinetics and Thermodynamics”作為封面文章發(fā)表于國(guó)際主流學(xué)術(shù)期刊《Macromolecules》。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c01311

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