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江南大學(xué)劉仁教授《自然?通訊》：上轉(zhuǎn)換粒子輔助近紅外光聚合實(shí)現(xiàn)微米尺度微區(qū)梯度聚合
  發(fā)布日期：2023-06-28

高交聯(lián)度和低收縮應(yīng)力是制備光固化材料時(shí)難以兼顧的兩項(xiàng)性能。江南大學(xué)劉仁教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了上轉(zhuǎn)換粒子輔助近紅外光聚合技術(shù)在減少固化材料收縮應(yīng)力和提高力學(xué)性能發(fā)揮的獨(dú)特作用。在近紅外固化過程中，微米尺寸的上轉(zhuǎn)換粒子可以吸收近紅外光，隨后向周圍的微區(qū)域發(fā)射紫外-可見光，進(jìn)而引發(fā)該區(qū)域內(nèi)感光材料的聚合反應(yīng)。研究表明，這一過程可顯著提高凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率和材料力學(xué)性能。

該報(bào)道首次在微米尺度上研究了上轉(zhuǎn)換粒子輔助近紅外光固化機(jī)制。上轉(zhuǎn)換粒子作為內(nèi)置光源分散在感光材料內(nèi)部，當(dāng)近紅外光輻照時(shí)，上轉(zhuǎn)換粒子將近紅外光轉(zhuǎn)換為紫外光，并在其周圍形成球形聚合微區(qū)，并且隨著輻照劑量升高，球殼厚度不斷增加，最終形成滲透互聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)。由于上轉(zhuǎn)換粒子向周圍發(fā)射紫外-可見光，光強(qiáng)由近及遠(yuǎn)逐漸降低，使得雙鍵轉(zhuǎn)化速率也由粒子中心向外梯度遞減，當(dāng)多聚合微區(qū)交疊互聯(lián)后形成均勻交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。

聚合微區(qū)之間的滲透互聯(lián)過程影響著光敏材料的凝膠過程。光敏材料在聚合微區(qū)滲透互聯(lián)后開始凝膠，此時(shí)的雙鍵轉(zhuǎn)化率處于較高水平。并且凝膠時(shí)間和凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率可通過上轉(zhuǎn)換粒子濃度和近紅外光強(qiáng)來調(diào)控。近紅外固化材料的凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率最大可達(dá)66%，傳統(tǒng)紫外光固化材料的凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率低于5%。

高凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率有利于降低固化材料的收縮應(yīng)力，通過表征因收縮應(yīng)力導(dǎo)致的基板形變量大小，可反映固化材料的收縮應(yīng)力大小。由于近紅外固化材料的凝膠點(diǎn)雙鍵轉(zhuǎn)化率遠(yuǎn)高于紫外固化材料，近紅外固化材料表現(xiàn)出更低的收縮應(yīng)力，進(jìn)而提高了近紅外固化材料的力學(xué)性能。該研究探明了上轉(zhuǎn)換粒子輔助近紅外光固化機(jī)制，為開發(fā)高性能的光固化材料提供了一條簡(jiǎn)便通用的新方法。而這一獨(dú)特的微區(qū)梯度光聚合方法也有望為功能材料的制備提供新的策略。

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