近日，南京大學化學化工學院丁夢寧課題組在前期發展的原位電輸運譜（Electrical transport spectroscopy, ETS）測量表征技術基礎上，和蘇州大學功能納米與軟物質研究院李彥光課題組合作，實現了鈀基金屬催化材料體系在CO2RR過程中H動力學的原位定量表征，揭示了電催化表界面處局域pH，質子供體pKa和CO2分子對相變過程的影響及其與CO2RR的關聯。
金屬?氫（M?H）相互作用在各種能源及小分子轉化反應過程中廣泛存在。其中，金屬鈀（Pd）是相關體系中最具代表性的催化材料。在諸多鈀催化的加氫反應中，電催化二氧化碳還原反應（CO2RR）可將溫室氣體CO2轉化為高價值化學品（如HCOOH等），作為實現我國“雙碳”戰略的有效途徑，受到廣泛關注。當前對于Pd催化性能的提高主要是通過合金元素（Au或Ag）摻雜調控Pd電子結構，從而調控反應中間體的吸附能。最新研究表明，Pd在電催化加氫過程中往往形成氫化物（PdHx），而氫原子同樣被視作一種合金元素進一步調控Pd催化位點電子結構及中間體的吸附。然而，在工況條件下，Pd的原位氫化過程及其影響因素的精細表征（尤其是定量測量）較為困難，各種常規表征方法在靈敏度和時間分辨率等方面具有一定的局限性，限制了相關催化機制的闡明。為了更深入理解催化表界面處的電催化材料、電催化微環境和反應物分子之間的關系，有必要發展新的原位表征方法（最好是基于不同的測試原理）進行進一步的精細表征。
近日，南京大學化學化工學院丁夢寧課題組在前期發展的原位電輸運譜（Electrical transport spectroscopy, ETS）測量表征技術基礎上，和蘇州大學功能納米與軟物質研究院李彥光課題組合作，實現了鈀基金屬催化材料體系在CO2RR過程中H動力學的原位定量表征，揭示了電催化表界面處局域pH，質子供體pKa和CO2分子對相變過程的影響及其與CO2RR的關聯。該成果以“Critical role of hydrogen sorption kinetics in electrocatalytic CO2 reduction revealed by on-chip in situ transport investigations”為題發表于Nature Communications。南京大學化學化工學院2020級博士生穆張巖和蘇州大學功能納米與軟物質研究院副教授韓娜為論文的共同第一作者。
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