作為開創(chuàng)性的納米酶，F(xiàn)e3O4納米材料的類過氧化物酶（POD）催化機制目前仍未研究透徹。盡管許多研究已經(jīng)提出，表面Fe2+誘導(dǎo)的類Fenton反應(yīng)可解釋其類POD活性，但很少有人關(guān)注其內(nèi)部原子變化及其對催化反應(yīng)的貢獻(xiàn)。
近期，東南大學(xué)顧寧院士團隊張宇教授、馬明副研究員等人報道發(fā)現(xiàn)Fe3O4中的Fe2+可以通過Fe2+-O-Fe3+鏈將電子轉(zhuǎn)移到表面，從而再生表面Fe2+并實現(xiàn)持續(xù)的類POD催化反應(yīng)。研究還發(fā)現(xiàn)，這一過程通常伴隨著過量氧化Fe3+從晶格向外遷移。而在長時間催化后，F(xiàn)e3O4納米酶會發(fā)生相變生成γ-Fe2O3，從而展現(xiàn)可消除的類POD活性。這種具有可參與電子轉(zhuǎn)移和離子遷移的內(nèi)部原子的納米酶所展現(xiàn)的自耗盡類酶特性在磷酸鐵鋰納米顆粒上得到了很好的驗證，從而揭示了在設(shè)計、調(diào)制和應(yīng)用納米酶時，必須同時考慮表面和內(nèi)部原子。相關(guān)工作以“Depletable peroxidase-like activity of Fe3O4nanozymes accompanied with separate migration of electrons and iron ions”為題發(fā)表在Nature Communications。
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