近日，《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）以“Molecular Self-Assembly Regulated Dopant-Free Hole Transport Materials for Efficient and Stable n-i-p Perovskite Solar Cells and Scalable Modules”為題，在線報道了蘇州大學李耀文教授通過精準設計分子骨架，借助分子組裝策略，開發了具有優異電荷傳輸特性的非摻雜有機空穴傳輸材料，在制備高效、穩定、大面積組件n-i-p型鈣鈦礦太陽能電池領域取得重要研究進展（Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.202210613）。
近年來，鈣鈦礦太陽能電池（pero-SCs）發展迅猛，其認證效率已經突破25.7%。到目前為止，大多數高效率鈣鈦礦太陽能電池均基于n-i-p結構，且使用4-叔丁基吡啶（tBP）和雙（三氟甲烷）磺酰亞胺鋰（Li-TFSI）-摻雜的2,2′,7,7′-四（N，N-二-對甲氧基苯基胺）9,9′-螺二芴（Spiro-OMeTAD）作為空穴傳輸層（HTL）。盡管Li-TFSI和tBP摻雜劑可以明顯提高HTL的導電性，但Li-TFSI的吸濕性和tBP揮發性均易導致HTL薄膜惡化，嚴重影響器件穩定性。為解決這一問題，蘇州大學李耀文教授等人提出了一種分子組裝調控策略，通過從原子到分子水平精準設計并合成了高性能的線性有機小分子空穴傳輸材料BDT-DPA-F。該分子通過強電負性F原子修飾可增強分子內電荷離域，構建C-H···F氫鍵和F···S偶極-偶極相互作用；端基甲氧基二苯胺可以有效改善分子共平面性，進一步加強分子內電荷離域，提升π-π堆積效應。利用上述分子間弱鍵相互作用自發組裝形成具有纖維網絡形貌的薄膜，能顯著提升分子排列的有序性，增強結晶度，提高空穴遷移率以及降低無序能。以BDT-DPA-F薄膜作為n-i-p型鈣鈦礦太陽能電池的空穴傳輸層，在不進行任何摻雜條件下，小面積（0.062 cm2）器件實現了23.12%的紀錄效率（認證效率：22.48%），且當活性層有效面積擴大約250倍后，大面積組件（15.64 cm2）仍能保持20.17%的效率，獲得了基于非Spiro-OMeTAD HTL的pero-SC組件效率的最高值，該材料展現了優異的弱尺寸依賴效應。更重要的是，電池同時具有優越的工作和熱穩定性：在最大功率點下持續工作1200 h后，保持初始PCE的82.6%；85oC下熱老化1200 h后，保持80.3%。上述結果均表明，通過分子組裝策略是開發具有優越電荷傳輸特性的非摻雜有機空穴傳輸材料的有效途徑，同時，這類材料也為促進高效、穩定和大面積鈣鈦礦太陽能電池的發展提供一個新的思路。
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