- 南京林業(yè)大學(xué)陳祖鵬/荊宇課題組光催化轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)研究新進(jìn)展
- 發(fā)布日期：2022-08-24
近日，南京林業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院陳祖鵬教授和荊宇教授課題組在國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Angewandte Chemie International Edition》（IF：16.823）上發(fā)表了題為"Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source"的研究性論文。南京林業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院為本研究的第一完成單位，碩士研究生趙恩、李曼曼為共同第一作者，陳祖鵬教授、荊宇教授為共同通訊作者。該工作得到了江蘇省自然科學(xué)基金和南京林業(yè)大學(xué)標(biāo)志性成果培育項(xiàng)目的資助。
太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的不飽和鍵轉(zhuǎn)移加氫在可持續(xù)有機(jī)合成中受到越來越多的關(guān)注，但水作為最終理想的綠色氫源很少被學(xué)者研究，因?yàn)樗肿臃纸獯嬖谥芨叩哪軌尽；诖?，陳祖鵬教授/荊宇教授基于前期工作積累，制備了一種負(fù)載在氮化碳上的鈀單原子（Pd1-mpg-C3N4）非均相催化劑，在以水為氫源光催化轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)中，其表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，遠(yuǎn)超同類型的鈀納米顆粒催化劑。
為探究氫源的來源，本文結(jié)合同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)和原位核磁共振技術(shù)證實(shí)在反應(yīng)過程中水被光解產(chǎn)生氫活性物種進(jìn)而用于不飽和鍵的加氫。DFT計(jì)算表明Pd1-mpg-C3N4的高催化性能歸因于該催化劑能夠降低加氫能壘、促進(jìn)產(chǎn)物脫附并且加速氫質(zhì)子從水中的補(bǔ)充。這一發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了單原子光催化劑用于低成本和環(huán)境友好的有機(jī)合成的潛力，并且該策略具有普適性，可用于各類不飽和鍵的轉(zhuǎn)移加氫（C=C、C=O、N=O），有望實(shí)現(xiàn)林木有關(guān)的生物質(zhì)化合物的氫化轉(zhuǎn)化。
陳祖鵬教授長(zhǎng)期專注于高效多相催化劑設(shè)計(jì)開發(fā)，以及在生物質(zhì)/木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化、能源催化等領(lǐng)域應(yīng)用研究。曾獲得馬普學(xué)會(huì)博士生獎(jiǎng)學(xué)金、德國(guó)洪堡學(xué)者、江蘇省特聘教授。已在 Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small 等國(guó)際 SCI 論文 57 篇，封面文章 9 篇，ESI 高被引論文 6 篇，熱點(diǎn)論文 3 篇，論文被引>4500（H-index 29）。研究工作得到專業(yè)期刊或新聞媒體廣泛報(bào)道如，Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org，獲得國(guó)際同行的積極評(píng)價(jià)。結(jié)合個(gè)人研究背景和南京林業(yè)大學(xué)的研究特色，課題組的研究?jī)?nèi)容集中于：高效多相催化劑的設(shè)計(jì)合成、生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化：木質(zhì)素利用、生物質(zhì)能源與化學(xué)品高值化、生物質(zhì)碳的制備與利用、選擇性加氫和氧化、CO2催化制備高附加值化合物生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化。
