近日,南京林業大學化學工程學院陳祖鵬教授和荊宇教授課題組在國際化學領域頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF:16.823)上發表了題為"Transfer Hydrogenation with a Carbon-Nitride-Supported Palladium Single-Atom Photocatalyst and Water as a Proton Source"的研究性論文。南京林業大學化學工程學院為本研究的第一完成單位,碩士研究生趙恩、李曼曼為共同第一作者,陳祖鵬教授、荊宇教授為共同通訊作者。該工作得到了江蘇省自然科學基金和南京林業大學標志性成果培育項目的資助。
太陽能驅動的不飽和鍵轉移加氫在可持續有機合成中受到越來越多的關注,但水作為最終理想的綠色氫源很少被學者研究,因為水分子分解存在著很高的能壘。基于此,陳祖鵬教授/荊宇教授基于前期工作積累,制備了一種負載在氮化碳上的鈀單原子(Pd1-mpg-C3N4)非均相催化劑,在以水為氫源光催化轉移氫化反應中,其表現出優異的催化活性,遠超同類型的鈀納米顆粒催化劑。
為探究氫源的來源,本文結合同位素標記實驗和原位核磁共振技術證實在反應過程中水被光解產生氫活性物種進而用于不飽和鍵的加氫。DFT計算表明Pd1-mpg-C3N4的高催化性能歸因于該催化劑能夠降低加氫能壘、促進產物脫附并且加速氫質子從水中的補充。這一發現強調了單原子光催化劑用于低成本和環境友好的有機合成的潛力,并且該策略具有普適性,可用于各類不飽和鍵的轉移加氫(C=C、C=O、N=O),有望實現林木有關的生物質化合物的氫化轉化。
陳祖鵬教授長期專注于高效多相催化劑設計開發,以及在生物質/木質素催化轉化、能源催化等領域應用研究。曾獲得馬普學會博士生獎學金、德國洪堡學者、江蘇省特聘教授。已在 Chemical Reviews, Nature Nanotechnology, Nature Communications, Advanced Materials, Angewandte Chemie International Edition, National Science Review, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Small 等國際 SCI 論文 57 篇,封面文章 9 篇,ESI 高被引論文 6 篇,熱點論文 3 篇,論文被引>4500(H-index 29)。研究工作得到專業期刊或新聞媒體廣泛報道如,Nature, Nature Catalysis, Chemical & Engineering News, ETH News, Eurekalert, Nanowerk News, Science Newsline, Phys.org,獲得國際同行的積極評價。結合個人研究背景和南京林業大學的研究特色,課題組的研究內容集中于:高效多相催化劑的設計合成、生物質催化轉化:木質素利用、生物質能源與化學品高值化、生物質碳的制備與利用、選擇性加氫和氧化、CO2催化制備高附加值化合物生物質催化轉化。
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